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近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员、中国科学院院士包信和,联合研究员潘秀莲团队与焦峰团队,在氧化物-分子筛催化合成气直接转化反应研究方面取得进展,揭示了分子筛Brønsted酸位点能够与限域碳物种形成受阻路易斯酸碱对位点,进而影响中间产物烯烃的加氢副反应调控。
该研究发现,分子筛内酸强度较弱的Brønsted酸位点可以将H+转移到邻近的碳物种上,可使Si-O--Al为路易斯碱、碳正离子为路易斯酸;空间邻近的路易斯酸碱位点之间受到静电吸引作用和空间位阻的排斥作用,形成受阻路易斯酸碱对。
该研究结合实验与理论计算证明了受阻路易斯酸碱对的形成过程,提供了受阻路易斯酸碱对位点促进H-H活化的实验证据,提出了分子筛内受阻路易斯酸碱对位点形成的一般规律。这对不含过渡金属元素的分子筛材料催化烯烃加氢机理提出了新认识,并为优化设计高性能分子筛催化材料和多相受阻路易斯酸碱对催化材料提供了理论依据。
相关研究成果发表在《美国化学会志》(JACS)上。研究工作得到国家重点研发计划和国家自然科学基金等的支持。
分子筛孔道限域的受阻路易斯酸碱对的催化作用机制获揭示
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